新型銅催化劑助力二氧化碳變?nèi)剂?相關(guān)成果日前發(fā)表于《美國(guó)化學(xué)會(huì)志》

2022-01-25 16:47:30來源:中國(guó)科學(xué)報(bào)

中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)教授高敏銳課題組合成一系列暴露不同銅(100)和銅(111)晶面比例的銅催化劑,發(fā)現(xiàn)銅(100)/銅(111)的界面位點(diǎn)相比于單一的晶面展現(xiàn)了顯著增強(qiáng)催化碳—碳電化學(xué)耦聯(lián)的能,對(duì)于利用二氧化碳制備多碳燃料具有重要意義。相關(guān)成果日前發(fā)表于《美國(guó)化學(xué)會(huì)志》。

電催化二氧化碳還原制備高附加值化學(xué)品,是二氧化碳資源化利用的有效手段。年來,科學(xué)界通過電催化二氧化碳制備能量密度高、應(yīng)用前景廣闊的多碳燃料取得很大進(jìn)展,但其選擇和轉(zhuǎn)化效率仍不盡人意。這主要由于二氧化碳轉(zhuǎn)化為多碳燃料需經(jīng)歷動(dòng)力學(xué)緩慢的碳—碳耦聯(lián)過程。因此,設(shè)計(jì)并創(chuàng)制能高效促進(jìn)碳—碳電化學(xué)耦聯(lián)的催化劑至關(guān)重要。

研究人員利用電化學(xué)測(cè)試表明,與其他銅催化劑相比,這種新型銅催化劑在電流密度為每方厘米100毫安至400毫安時(shí),均有利于催化二氧化碳到多碳產(chǎn)物的轉(zhuǎn)化。多碳產(chǎn)物的選擇與銅(100)/銅(111)界面的長(zhǎng)度呈現(xiàn)線相關(guān),證明該界面為催化碳—碳耦聯(lián)的活位點(diǎn)。原位拉曼和紅外實(shí)驗(yàn)證明,在銅(100)/銅(111)界面處,能更好吸附中間體,展現(xiàn)更強(qiáng)的碳—碳耦聯(lián)能力。理論計(jì)算進(jìn)一步表明,銅(100)/銅(111)界面處電子結(jié)構(gòu)被優(yōu)化,促進(jìn)了碳—碳耦聯(lián)動(dòng)力學(xué)。

該項(xiàng)研究發(fā)現(xiàn)了銅原子排列變化形成的特定界面結(jié)構(gòu)能更高效地催化碳—碳耦聯(lián),降低多碳產(chǎn)物形成過程中的關(guān)鍵步驟能壘,這一成果對(duì)于二氧化碳制備多碳燃料的電化學(xué)升級(jí)利用具有重要意義。

(桂運(yùn)安 王敏)

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